世界热推荐：脱碱木质素和椰壳共热解特性、气体产物和热动力学研究

有机固体废物回收和高价值利用是实现碳封存和减排的有效途径。木质素废弃物是造纸工业碱性制浆过程的副产品，每年产量巨大。并且含有大量的有机成分和活性官能团，具有较高的资源利用价值。椰壳具有组织结构质量高、致密度高、质地坚实、机械强度高和灰分含量低的特点。但是木质素废弃物具有重组分含量高和热解转化率低的特点，这极大地限制了开发与利用。

针对以上问题，大连理工大学能源与动力学院尹洪超教授和穆林副教授团队提出了一种高效的共热解方法：椰壳可以作为氢源，与木质素废弃物共热解，解决了单独热解的缺陷，提高了废弃物资源的转化率和产品质量。活化能由Flynne–Walle–Ozawa（FWO）、Kissinger–Akahira–Sunose（KAS）和Starink方法估算，这三种方法的R2值均大于0.97032。采用9×3×1结构的BP–NN模型预测样品共热解的残余重量。实验值与BP–NN模型预测值吻合良好（RMSE=0.8606，R2=0.99888）。采用Stacked XGB–LGBM–MLP模型来提高样品共热解的整体预测性能，该模型从测试集参数来看，比所有单独的模型表现出更好的效果（RMSE=0.1888，R2=0.99995）。

(相关资料图)

图文解读

脱碱木质素和椰壳共热解特性分析

图1（a）和（b）分别表示混合样品的实验TG曲线与计算曲线的比较和实验与计算TG曲线之间的差异。Δm小于0表示实验值小于计算值，脱碱木质素与椰壳混合之间存在协同效应。相反，Δm大于0表示样品混合之间存在抑制作用。初始低温度区间所有样品的?m值均大于0，热解反应尚未开始，反应相互抑制。在整个热解过程中D25C75和D10C90的?m值始终为正值，表明这两种混合样品比例共热解始终存在相互抑制。当反应温度大于450 K时，D25C75的?m值始终为正值，表明存在相互促进作用。对于反应中间部分的D90C10和D75C25，?m的负值表明这两种比例混合物在反应开始和结束时有抑制作用，在中间反应阶段有促进作用。

图1. 在10 K·min–1的升温速率下（a）混合样品的实验TG曲线与的计算曲线的比较，（b）混合样品的实验和计算TG曲线的差值。

脱碱木质素和椰壳共热解的气体产物分析

图2显示了在600 K反应温度下D75C25共热解气体产物的FTIR和不同样品混合比例下共热解的气体产物积分值的比较。其中，（c）显示计算气体积分的实验值与计算值之间的差值，用来分析混合比例对气体产物的影响。差值小于0表示混合抑制产品形成，否则表示促进效果。D75C25、D50C50和D10C90促进了–CH产生，D75C25和D50C50促进了CO产生。当混合比例为D10C90时，产生CO2的差值最小，因此D10C90可以促进样品共热解过程中对CO2排放的抑制，可体现出该混合比例下热解碳中和的潜力很大。

图2. （a）D75C25共热解600 K红外光谱图；（b）不同样品混合比例下共热解气体产物积分值；（c）不同样品混合比例下共热解气体产物的实验积分值与计算积分值的差异。

脱碱木质素和椰壳共热解过程的机器学习方法分析

脱碱木质素和椰壳共热解的不同机器学习模型进行了性能评估。对集成模型进行训练，并与单个模型进行比较，以评估其有效性。图3显示了XGB，LGBM，MLP和Stacked XGB–LGBM–MLP模型的训练集结果参数，结果显示与XGB和MLP模型相比，LGBM的性能较好（R2=0.99992）。但与单个模型相比，集成模型的结果显著改善（R2=0.99995）。表明Stacked XGB–LGBM–MLP模型可以充分利用具有不同训练机制的不同模型的优势，实现优势互补，克服不同模型下脱碱木质素和椰壳共热解预测精度低的局限性。

图3. 不同机器学习方法的相关系数（a）XGB，（b）LGBM，（c）MLP，（d）Stacked XGB–LGBM–MLP。

总结

该研究团队长期聚焦在废弃物高值化、清洁化和资源分级分质综合利用的研究。热解技术是废弃物资源化处理的重要途径。在缺氧、高温的条件下，通过分解与缩合的共同作用，使得大分子有机物转化为相对分子质量较小的气态、液态、固态组分的过程。废弃物的资源化处理是加速物质和能量的循环，创造经济价值广泛的技术方法。

该研究以“Co–pyrolysis of de–alkalized lignin and coconut shell via TG/DTG–FTIR and machine learning methods: pyrolysis characteristics, gas products, and thermo–kinetics”为题发表于Fuel。大连理工大学能源与动力学院尹洪超教授为第一作者，博士研究生黄贤坤（Email: xkhuang@163.com）为第二作者，穆林副教授(Email: l.mu@dlut.edu.cn)为通讯作者。

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